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Organic Carbon Transfer Process in Advanced Oxidation Systems for Water Cleanup
主要作者：陈撰
文章来源：《自然-水》
摘要：尽管芬顿及类芬顿技术在环境修复领域的应用长期备受关注，但反应过程中污染物的转化及最终形态却鲜少被深入研究。在此，我们报道了类芬顿反应中的一种污染物转化过程，称为有机碳转移过程（OCTP）。与先前报道的用于处理有机废水的芬顿反应相比，OCTP截然不同且在反应系统中普遍存在。在OCTP过程中，随着氧化反应的进行和污染物衍生物的相互作用，污染物的极性发生变化，导致污染物主要在催化剂表面积累。OCTP在各类废水的降解过程中均有发生，甚至在处理工业废水时，其占催化剂表面累积物质总量的比例高达90.1 %。对OCTP的深入研究在一定程度上揭示了多相催化剂在反应过程中失活的主要原因，并为未来多相催化系统的研究提供了新的研究方向。
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文章介绍：芬顿及类芬顿等高级氧化技术因其高效产生活性氧物种（ROS）的能力，在废水处理领域被广泛应用。然而，传统研究多聚焦于反应液中的污染物降解，对催化剂表面有机碳的形态、转移和沉积过程缺乏深入探究。本研究首次揭示了均相芬顿及类芬顿反应中由“疏水效应”驱动的有机碳转移过程（OCTP，图1a）。研究发现，弱极性有机中间体在催化剂表面吸附时，由于催化剂表面极性较低，水分子被排斥，产生疏水效应，促使有机中间体在催化剂表面聚集，形成OCTP。催化剂表面极性越低（Zeta电位绝对值越小），OCTP占比越高（图1b）；污染物越难氧化（IP值越高），OCTP占比也越高（图1c）。与传统吸附-降解机制不同，OCTP主要由疏水效应驱动，是一种熵效应而非分子间作用力。OCTP普遍存在于各种芬顿及类芬顿体系中（图1d），如Fe-N-C/PMS单原子类芬顿体系在降解油泵废水和印染废水时，OCTP引起的有机碳转移率分别高达79.2%和90.1%（图1e,f）。通过正硅酸乙酯表面改性调控催化剂极性（图1g），可有效调控OCTP，降低催化剂失活风险。基于OCTP机制，研究团队提出了两种优化废水处理技术的策略：一是通过增强OCTP，可间接去除水中弱极性的微污染物或新污染物；二是通过调控催化剂表面极性，减少OCTP的发生，从而提高催化剂的长效稳定性。针对OCTP的深入研究在一定程度上揭示了催化剂在反应过程中失活的主要原因，并为未来多相催化体系的优化设计提供了新思路和改性策略。论文以华东理工大学为唯一通讯单位，化学学院博士后陈撰为第一作者，邢明阳教授为通讯作者。该研究工作得到了欧洲科学院院士张金龙教授的指导，并得到了费林加诺贝尔奖科学家联合研究中心、材料生物学与动态化学教育部前沿科学中心、国家自然科学基金杰出青年基金等支持。
期刊介绍
《Nature Water》致力于发表多学科交叉的水资源研究论文，涵盖了水资源的基础研究、技术创新、水资源管理以及与水有关的交叉学科领域。 这些论文不仅涉及了水资源的自然属性，如水文循环、水质变化等，还涵盖了水资源的社会经济属性，如水资源管理政策、水权交易等。
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信息来源：华东理工大学 新闻网
排版：任淑娟正规在线配资公司
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